科研进展 | 本实验室谢涛副教授在阻挫磁性材料CsCeSe2的磁结构和自旋激发研究中取得重要进展
阻挫广泛存在于具有三角晶格、笼目晶格、六角晶格等结构的材料中。磁阻挫的本质在于磁性相互作用之间的竞争，阻挫的存在可使材料中的自旋不易稳定地处于某个确定的有序态，进而产生新奇的磁基态和动态激发，其中一个著名的例子便是量子自旋液体及其中分数化的自旋激发。具有量子自旋（S = 1/2）的二维三角晶格反铁磁体是最早被研究的阻挫体系，也是最早被认为具有量子自旋液体基态的体系，目前已有较多的理论和实验研究工作。理论研究指出，三角晶格反铁磁体可随其磁性哈密顿量的交换耦合矩阵中各项的变化而呈现出包括120°型反铁磁序、多种条纹型反铁磁序和量子自旋液体等丰富的磁基态。
早年间，阻挫磁性的实验研究较多地集中在含过渡金属磁性离子的体系，而具有强自旋轨道耦合的稀土离子阻挫磁体则随着三角晶格材料YbMgGaO4体系的深入研究而逐渐进入人们的视野。2018年，中国科学院物理研究所张清明研究员课题组发现了具有铜铁矿（delafossite）结构的三角晶格家族AReCh2（A为碱金属，Re为稀土离子，Ch为氧族元素），为实验上深入研究三角晶格体系提供了一个理想的平台。揭示阻挫磁性材料的磁基态和磁性哈密顿量是阻挫磁性材料研究的关键。中子散射技术则是研究磁性体系的磁结构以及磁激发的重要手段。
近期，beat365中国唯一官方网站、广东省磁电物性分析与器件重点实验室谢涛副教授与合作者利用中子散射技术系统地研究了具有完美晶体结构的三角晶格阻挫磁性材料CsCeSe2的磁基态与自旋激发。在CsCeSe2中，自旋轨道耦合与晶体电场的共同作用使得其Ce3+离子在低温下呈现出有效自旋S = 1/2的量子磁性。比热测量显示在350 mK附近有一个尖峰，且该尖峰随着面内磁场的增加被轻微地推到了较高的温度，峰强也得到了明显的增强，最后该尖峰逐渐被进一步增强的磁场所压制，这表明该尖峰对应某种长程磁有序的建立（图1a）。粉末中子衍射测量在250 mK观测到了微弱的磁布拉格峰（图1c-d），印证了比热的实验结果。进一步的单晶中子衍射实验确认了这些磁布拉格峰对应传播矢量为k = (0, 1/2, 1)的磁有序（图1e），中子衍射数据的精修结果显示CsCeSe2的磁结构为条纹（stripe-yz）型反铁磁序（图1d和f）。该条纹（stripe-yz）型磁结构在磁场中保持不变，直到所有的磁矩在临界磁场（Bc ≈ 3.9 T，也叫作饱和磁场）之上被极化到磁场的方向（图1b）。
图1：CsCeSe2的比热和中子衍射测量结果及其磁结构与相图：的晶体结构与自旋激发谱。（a）CsCeSe2的极低温比热数据；（b）CsCeSe2的磁场-温度相图；（c）-（d）CsCeSe2的粉末中子衍射测量结果；（e）CsCeSe2的零场单晶中子衍射测量结果；（f）CsCeSe2的磁结构示意图。
在此基础上，谢涛副教授与合作者团队又在极低温（70 mK）条件下开展了非弹性中子散射的测量，采集了从零磁场到面内饱和磁场以上的自旋激发数据。结果显示，低磁场下（≤ 4 T）的自旋激发有明显的反常行为。在低于饱和磁场时，尽管自旋波的色散可用经典的线性自旋波理论来描述，但自旋波有明显的谱线展宽和强度的重新分布（图2b-d）。而在临界磁场附近（4 T），测得的自旋激发能量与线性自旋波理论的计算有较大出入，且在布里渊区的中心（Γ点）有一个额外的“弧”型强度（图2e）。在进入极化态后，自旋波呈现出经典的余弦式色散（图2f），并随磁场的进一步增大被线性地抬升到更高能量。为了描述低磁场区域的反常自旋激发和高磁场下（≥ 5 T）的经典自旋波，该团队考虑了非海森堡型的（非各向同性的）最近邻反铁磁哈密顿量。他们首先利用线性自旋波理论拟合了极化态的经典自旋波，并得到了一组最优的交换耦合参数：J = 72.5 μeV, XXZ各向异性 Δ = 0.25, J±±/J = 0.52, Jz±/J =0.41（图2a）。如前所述，在线性自旋波理论近似下，基于这一系列参数的结果不能很好地描述低磁场下的反常自旋激发。为了解决这一问题，该团队针对自旋动力学结构因子展开了精确对角化计算（结果如图2g和h），计算的结果与实验数据吻合度较好，从而证明了上述交换耦合参数在低磁场时的正确性，并指出在低磁场区域自旋激发的反常行为来自磁子间的相互作用（magnon-magnon interaction），以及磁子（single magnon）与双磁子连续激发（two-magnon continuum）的相互作用。这一工作揭示了在磁性哈密顿量的交换耦合矩阵中，非对角项J±±和Jz±在形成条纹（stripe-yz）型磁有序和产生反常自旋激发中所起到的关键作用。此外，通过对非对角项J±±和Jz±的线性组合还可以得到著名的Kitaev相互作用项。这些实验结果呼应了此前关于二维三角晶格反铁磁体系的理论工作，展示了该体系的自旋动力学中复杂的多体物理现象，进一步加深了人们对阻挫磁性的理解。
图2：CsCeSe2的自旋激发谱、精确对角化计算及三角晶格反铁磁体系的交换耦合参数相图：（a）固定XXZ各向异性 Δ = 0.25时的三角晶格反铁磁体系的交换耦合参数相图及CsCeSe2在相图中的位置；（b）-（f）CsCeSe2在系列变化的磁场中的自旋激发谱及其与线性自旋波理论近似下计算结果（灰色曲线）的对比；（g）和（h）为精确对角化计算所得的动力学结构因子与实验数据点（蓝色空心点）的对比，绿色曲线为线性自旋波理论近似的结果，红色曲线是双磁子连续激发（two-magnon continuum）的下边界。
这一系列成果在2024年8月29日以“Quantum Spin Dynamics Due to Strong Kitaev Interactions in the Triangular-Lattice Antiferromagnet CsCeSe2”和“Stripe magnetic order and field-induced quantum criticality in the perfect triangular-lattice antiferromagnet CsCeSe2”为题同时在著名物理学期刊《物理评论快报》（Physical Review Letters）和《物理评论B》（Physical Review B）上发表。beat365中国唯一官方网站、广东省磁电物性分析与器件重点实验室、中子科学与技术中心的谢涛副教授是两篇论文的第一作者和通讯作者，beat365中国唯一官方网站、广东省磁电物性分析与器件重点实验室、中子科学与技术中心为两篇论文的第一单位。这一系列工作是与南方科技大学吴留锁教授、赵南博士，美国橡树岭国家实验室邢捷博士、A. Podlesnyak博士等，美国高场实验室N. Harrison博士，德国莱布尼茨固体与材料研究所S. M. Avdoshenko博士，美国加州大学尔湾分校A. L. Chernyshev教授，瑞士保罗谢勒研究所S. Gozel博士、S. E. Nikitin博士，瑞士洛桑联邦理工学院（和保罗谢勒研究所）A. M. Läuchli教授等众多科学家们通力合作完成的，S. E. Nikitin博士是论文的共同通讯作者。实验样品的化学成分分析得到了beat365中国唯一官方网站分析测试中心刘洪涛老师的悉心帮助。该研究工作得到了国家自然科学基金委、广东省磁电物性分析与器件重点实验室、beat365中国唯一官方网站公共科研平台、广州市科技计划项目基础与应用基础研究专题、松山湖材料实验室、beat365中国唯一官方网站中央高校基本科研业务费专项的大力支持。
原文链接：
论文1：Xie et al., Phys. Rev. Lett. 133, 096703 (2024)：
https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.133.096703
论文2：Xie et al., Phys. Rev. B 110, 054445 (2024)：
https://doi.org/10.1103/PhysRevB.110.054445
部分参考文献：
Y.-D. Li et al., Physical Review B 94, 035107 (2016);
P. A. Maksimov et al., Physical Review X 9, 021017 (2019);
Y. Li et al., Physical Review Letters 115, 167203 (2015);
W. Liu et al., Chinese Physics Letters 35, 117501 (2018);
T. Xie, et al., npj Quantum Mater. 8, 48 (2023).
