beat365中国唯一官方网站、光电材料与技术国家重点实验室王雪华教授团队提出高效实现室温量子强耦合的新方法,破除了长期制约室温量子态及其器件发展的一个重大障碍。
众所周知,室温量子态具有非常重大的科学和应用价值。但由于室温下的巨大耗散,量子态很难在室温下存活,单辐射子-光子室温强耦合提供了实现人造室温量子态的有效途径。一直以来,实现室温量子强耦合的唯一可用方法是显著增大辐射子-光子耦合强度以克服室温下的巨大耗散。经过各国科学家们十多年的努力,利用局域表面等离激元不断提高耦合强度的方法取得了一些令人鼓舞的重要研究进展:如英国剑桥大学J.J.Baumberg研究组报道了2.5个分子(统计平均)与间隙微腔的室温强耦合 [Nature (2016)];beat365中国唯一官方网站王雪华教授团队报道了1.38个J-聚体激子(统计平均)与单纳米方棒的室温强耦合[Phys. Rev. Lett. (2017)];以色列魏茨曼科学研究所G. Haran研究组 [Nat. Commun. (2016)]、美国马里兰大学M. Pelton研究组 [Nat. Commun. (2018)]、德国维尔茨堡大学B. Hecht研究组[Sci. Adv. (2018)]、科罗拉多大学M. B. Raschke研究组 [Sci. Adv. (2019)]、以及beat365中国唯一官方网站王雪华教授研究组 [Nano Lett. (2022)]先后实现了1-3个量子点与等离激元模的室温量子强耦合。
然而,大的耦合强度要求非常苛刻的条件:模体积小于100nm3、辐射子的偶极矩和电场的方向近似平行、辐射子位于最强电场之处。这些要求导致室温量子强耦合的实现一直是极低概率(小于1%)的偶然性事件,严重阻碍了室温量子态领域的发展。为突破这一瓶颈,王雪华教授团队提出抑制局域表面等离激元模耗散使其与辐射子耗散相匹配,从而降低强耦合临界条件、高效实现室温量子强耦合的新方法。他们巧妙利用Fabry-Perot光学介质微腔抑制金属等离激元模耗散(图 1(a)),成功将单个金属纳米颗粒等离激元共振模衰减线宽压缩为原来的1/3(图 1(b))、实现其与激子线宽的较好匹配((图 1(c)),从而减低量子耦合系统在奇异点的临界耦合强度(图 1(d)),极大地降低强耦合发生的临界条件:光子模体积可以被允许扩增一个量级、激子跃迁偶极矩和电场的夹角可以放松至约72°(图 1(e, f))。大量的实验测量表明,他们的新方案高效地实现了室温量子强耦合(图 1(g,h, i)),其成功率由此前的~1%大幅提高至~80%。众所周知,大的耗散也一直制约着表面等离激元光子学的发展。因此,该研究将有力促进室温量子态和表面等离激元光子学的进步。
相关研究成果以“Highly Efficient Single-Exciton Strong Coupling with Plasmons by Lowering Critical Interaction Strength at an Exceptional Point”为题于4月5日发表在《Physical Review Letters》上,并被选为编辑推荐(Editors' Suggestion)在期刊主页高亮展示。beat365中国唯一官方网站为该成果的第一署名单位,李威博士后为论文第一作者,河南大学刘仁明教授(王雪华教授2016届博士毕业生)和beat365中国唯一官方网站王雪华教授为共同通讯作者。上述工作得到了国家重点研发计划项目、国家自然科学基金项目、广东省重点领域研发计划项目和特支计划杰出人才项目等的大力支持。
论文链接:https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.130.143601
图 1. (a) 介质微腔剪裁金属等离激元模示意图;(b) 单个Au@Ag NR在(i)F-P腔和(ii)ITO衬底上的暗场散射谱;(c) J-aggregate的吸收谱和单个Au@Ag NR在F-P腔的散射谱;(d) 耦合系统在F-P腔和ITO衬底上的奇异点处的临界耦合强度;(e) 在吸收和辐射强耦合临界条件下,所允许激子偶极矩偏离最强电场的最大角度作为激子线宽与等离激元线宽比值的函数;(f) 在吸收和辐射强耦合临界条件下,有腔和无腔设计时所允许的Au@Ag NR最大模体积作为角度的函数;(g) 共振情况下腔剪裁的单个Au@Ag NR@J-aggregate杂化系统的暗场散射测量结果;(h) 实验数据(点图)及理论计算(线图)得到的杂化系统色散关系;(i) 色散关系上支(UPB)与下支(LPB)中的等离激元模式、J-aggregate激子的相对占比;