王雪华教授团队在二维材料少激子室温强耦合研究上取得重要进展

      beat365中国唯一官方网站、光电材料与技术国家重点实验室王雪华教授团队在单层二硫化钨（WS2）二维材料中实现了少激子(<10)与等离激元模的室温量子强耦合，并首次实验观测到光谱劈裂与能级劈裂之间的巨大差异。该工作丰富和拓展了人们对光与辐射子强耦合相互作用的认知，并有望构建基于二维材料的紧凑、高性能室温量子器件。

     室温量子态具有非常重大的科学和应用价值，室温下几个乃至单个辐射子与光子模的强耦合是实现室温人工量子态的关键。近年来，要实现逼近量子极限的室温强耦合，研究者要么使用具有高度局域电场的金属纳米结构（如二聚体、镜上纳米颗粒(NPoM)等等），要么使用具有较大偶极矩的量子材料（如J-聚体、量子点等等）。二维TMDCs材料因其同时具有原子级的厚度、良好的化学惰性和光学稳定性等优势，被认为是实现少激子室温强耦合量子态最具潜力的新兴量子材料之一。但因其偏小的、且近面内的激子跃迁偶极矩，导致极难在二维TMDCs材料中实现少激子与光子的室温强耦合。

      王雪华教授团队在前期研究的基础上【Phys. Rev. Lett. 118，237401 (2017)；Nano Lett.  22, 4686 (2022); Phys. Rev. Lett. 130, 143601 (2023)】，就该难题开展了多年的攻关研究。他们实验制备出顶角曲率半径约为1 nm的Au@Ag长方纳米颗粒（如图1b、c所示），它产生具有大的面内横向分量的高度局域化电场，成功在单层WS₂中实现了激子数小于10的少激子与等离激元模的室温强耦合（如图1d所示），这是迄今为止在二维材料体系内观察到最少激子数的室温强耦合。

      众所周知，量子态能级通常是通过光子吸收或辐射来进行测量。低温和真空下的大量实验证明“强耦合量子系统的光谱劈裂等于其能级劈裂（Ω_SS = Ω_LS ≈ 2g）”。这一传统认知被广泛用于强耦合量子系统耦合强度g的实验测量，包括室温强耦合量子系统。王雪华教授团队首次实验证明（如图1e-1i所示）：在常温下光谱劈裂和本征能级劈裂之间存在显著的差异，其相对偏差高达100.6%；在少激子室温强耦合系统中，基于前述传统认知测量的耦合强度g被严重高估；只有当系统的耦合强度g远大于系统的耗散时，前述的传统认知才有效。

       相关研究成果以“Room-Temperature Strong Coupling of Few-Exciton in a Monolayer WS2 with Plasmon and Dispersion Deviation”为题，于2024年1月29日在线发表在国际著名学术期刊《Nano Letters》上。beat365中国唯一官方网站为该成果的第一署名单位，beat365中国唯一官方网站钟杰博士生和李筠瑜博士后为该工作的共同第一作者，beat365中国唯一官方网站李威博士后和王雪华教授为共同通讯作者。上述工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、广东省重点领域研发计划等项目的大力支持。

论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.3c04158

图1. (a) 单个Au@Ag 纳米颗粒与单层WS₂耦合的结构示意图；(b) Au@Ag纳米颗粒在铜网上的TEM图、HAADF-STEM图以及元素映射图。红色数字对应Au@Ag纳米颗粒的曲率半径（单位 nm）；(c) Au@Ag 纳米颗粒各角曲率半径的尺寸分布；(d) 4种不同的Au@Ag 纳米颗粒-WS₂杂化结构的暗场散射光谱以及对应的耦合强度，其中i图对应激子数少至7；(e-h)中，蓝色点是实验测量的SS色散，蓝色（红色）的实线是计算的SS (LS)色散关系。SS色散和LS色散分别由不同公式计算得到（未做的相等假设）；(i) SS色散和LS色散的相对偏差、SS宽度、LS宽度与耦合强度g的关系图，彩球代表实验结果。